摘要

采用KIT-6硬模板辅助溶胶凝胶法制备了不同过渡金属元素A位掺杂改性的La0.65X0.35FeO3(X=Cu、Ce、Mn、 Co)钙钛矿催化剂,并利用XRD、 BET、 SEM、 H2-TPR、热重(TGA)、 SO2-TPD及XPS表征了SO2对La0.65X0.35FeO3钙钛矿催化剂协同催化氧化NO和甲苯的活性影响机制。结果表明,过渡金属的引入可提高催化剂催化性能,La0.65X0.35FeO3钙钛矿催化剂在温度为100~400℃时表现出比LaFeO3催化剂更高的活性。其中,La0.65X0.35FeO3催化剂活性最佳,在300℃时其NO转化率为60%,甲苯的T90为330℃。另外,SO2对La0.65X0.35FeO3钙钛矿催化剂协同催化氧化NO和甲苯的活性均表现为抑制作用。这是由于SO2容易和催化剂的金属位点发生反应生成表面硫酸盐沉积物,导致活性位点失效并堵塞孔道结构,从而会抑制NO和甲苯的氧化反应。然而,过渡金属的A位掺杂可增大表面积、增强氧化还原性,以引起结构畸变而产生更多的氧空位,提供更多活性位点,从而减弱SO2的抑制作用。本研究可为开发高效协同催化氧化氮氧化物(NOx)和挥发性有机化合物(VOCs)的抗硫催化剂提供参考。