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摘要
气相臭氧化反应是不饱和烯烃在大气中重要的降解途径之一.反应会生成一个关键的Criegee中间体，该中间体有非常活跃的反应活性，可以发生单分子分解反应生成羟基自由基和烷氧自由基，也可以与大气中其他化合物发生双分子反应，生成复杂的反应产物.受测量手段的限制和大气丰度的影响，关于Criegee中间体双分子反应的研究主要集中在与H2O、(H2O)2及SO2的反应.大气中的无机酸、有机酸、氨和有机胺是大气中痕量、具有高反应活性的化合物，在维持大气酸碱平衡、新粒子生成及二次有机气溶胶形成过程中发挥重要作用.近年的研究指出，Criegee中间体与这些痕量酸碱气体反应速率接近碰撞极限，并生成低挥发性有机物，颠覆了以往研究中认为的反应可以忽略的结论.结合前人的研究成果，文章对Criegee中间体双分子反应机理做了简要总结，着重阐述了Criegee中间体与无机酸和有机酸以及与氨和有机胺在大气中的双分子反应过程.从文献的梳理中我们发现Criegee中间体与有机酸和有机胺的双分子反应均可以无势垒发生，并且有低聚产物生成，这些机理的提出对于现有的全球化学传输模型和新粒子形成模型可能有重要影响.
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单位环境科学与工程学院; 南京信息工程大学
