摘要
合成了9种N,O-配体化合物L1~L9.化合物L1~L4分别与0.5 equiv.Co2(CO)8发生氧化还原配位反应生成中性单核钴化合物1~4;L5~L7分别与1 equiv.Co2(CO)8发生歧化和氧化还原配位反应;L8与5/6 equiv.Co2(CO)8以及1.2equiv.MeOH和0.4 equiv.H2O发生歧化和氧化还原配位反应;L9与0.5 equiv.Co2(CO)8发生歧化配位反应生成同钴核离子对化合物5~9.这些化合物中的阴离子均为[Co(CO)4]-.相应地,化合物8中的阳离子是三核钴簇,其它化合物中的阳离子都是单核钴.化合物1~9通过FT-IR谱学表征和元素分析数据确定,其中1和8进一步经过X射线单晶结构确认.考察了化合物1~9催化环氧丙烷(PO)羰化酯化的性能,获得42.6%~99.0%的PO转化率和34.1%~88.6%的β-羟基丁酸甲酯(HMB)总产率.研究了8和9随时间变化的催化反应,推测了同钴核离子对协同作用的催化反应机理.
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单位固体表面物理化学国家重点实验室; 化学化工学院; 厦门大学