摘要
负载型Au催化剂因其在诸多反应过程中的高催化活性而备受研究者关注.然而针对负载型催化剂中Au物种结构的有效调控,以及催化过程中真实构-效关系的探索一直充满了挑战.用CeO2为Au物种担载基底,通过简单煅烧处理引起的CeO2结构变化,进而实现Au/CeO2之间界面作用力的调控.此研究发现Au纳米颗粒中Au0物种具备更为高效的催化室温CO氧化活性,结合多种原位表征分析,其室温条件下催化转化效率更依赖于CO吸附能力.而相比于单原子Au1和纳米Au颗粒,所制备的团簇Au/CeO2催化剂在较高温度(>50℃)展现出优异的催化CO氧化反应性能.随着温度升高,催化剂表界面O参与的MvK反应路径更易发生,因此具有更多表界面活性O物种和Auδ+位点的团簇Au/CeO2催化剂展现出最为优异的催化CO氧化性能.这些发现为高效负载型Au催化剂的制备提供了新思路并深化了对Au/CeO2催化作用机制的理解.
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单位材料学院; 中山大学