Zr系列MOFs催化乙酸乙酯N-酰胺化反应

作者:桑欣欣; 石刚; 倪才华; 王大伟*
来源:化工进展, 2019, 38(07): 3311-3318.
DOI:10.16085/j.issn.1000-6613.2018-1619

摘要

以二氯氧锆(ZrOCl2)和不同的有机配体,如对苯二甲酸、均苯三甲酸、1,2,4-苯三甲酸和1,2,4,5-苯四甲酸为原料,采用溶剂热法合成了一系列Zr基金属-有机框架(Zr-MOFs)材料。利用X射线粉末衍射(XRD)、氮吸附脱附等温线、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TGA)和扫描电子显微镜(SEM)对材料进行一系列表征。以乙酸乙酯与苯甲胺反应转化为N-乙酰苄胺为模型反应,研究所得Zr-MOFs材料的催化性能。结果表明,Zr-MOFs材料的催化活性可以通过改变有机配体中羧酸基团的数目和位置来调控,有机配体中羧基数目主要影响Zr-MOFs材料的晶体结构以及Lewis酸性和Br?nsted酸性,从而影响催化活性。相同条件下,具有MOF-808晶体结构的Zr-MOF材料催化活性最高,80℃反应12h,N-乙酰苄胺的产率高达95%。此外,该催化剂具有良好的循环使用稳定性,重复使用5次后,N-乙酰苄胺的产率仍保持90%。

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