TM-N2O2Cx单原子催化剂的设计及电催化CO2还原研究(英文)

作者：刘金杭; 曹小华; 汪锐睿; 陈修栋^*; 汪亚威; 杨平华; 隆加敏; 尹晓杰^*; 黄子健; 曹达鹏^*

来源：Science China-Materials, 2023, 66(07): 2741-2749.

电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)被认为是一种潜在的碳循环技术,因为它可以利用CO2作为资源在温和条件下生产高附加值燃料和化学品.因此,开发高效的二氧化碳还原反应催化剂极其重要.本文设计了一系列TM-N2O2Cx (TM=Sc,Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn)单原子催化剂,并利用密度函数理论研究了其对CO2RR的催化活性.这些TM-N2O2Cx催化剂在相对较低的过电位下对三种不同的产物,包括CH4、CO和HCOOH,表现出优异的CO2RR产品选择性,其中ScN2O2Cx、Mn-N2O2Cx、Zn-N2O2Cx的CO2RR产品是CO,V-N2O2Cx的产品是CH4,而其他六种催化剂会产生HCOOH.此外,该研究还揭示了CH4形成的最佳途径,即*+CO2→C*OOH→C*O+H2O→C*HO→C*HOH→C*H+H20→C*H2→C*H3→*+CH4.总之,TMN2O2Cx催化剂对电催化CO2RR表现出较高的催化活性,这为实验合成这些有前景的CO2RR催化剂提供了有价值的信息.

• 单位
  有机无机复合材料国家重点实验室; 北京化工大学