摘要
电解水产氢作为经典的制氢方法之一,受到许多科研工作者的关注。尽管H-H是最简单的共价键,但是在没有催化剂存在下产生氢气所需的热力学和动力学能垒是非常高的,因此,析氢反应的催化剂的研究一致是热点课题。钴咔咯用于电催化水解产氢已经有不少报道,为了改善钴咔咯在均相体系中溶解性不好的缺点,多数的钴咔咯是被负载在碳纳米管[1],石墨烯[2],氧化铟锡玻璃[3-4]等材料上,用于非均相体系产氢。基于前人的研究,本文合成了一种多羟基的咔咯(图1a),利用羟基的亲水性,改善咔咯在均相体系中的溶解度。并利用醋酸和水作为质子源,探究多羟基钴咔咯在均相溶液中的电化学性质,并将其用于电催化制氢。所制备多羟基咔咯钴的循环伏安图如图1b,配合物在E1/2=-1.47 V处有一对可逆的氧化还原峰,归属于CoⅡ/Ⅰ,在-0.47 V处的不可逆的还原峰是由于轴向配体-PPh3的解离导致的,归属于CoⅢ/Ⅱ。从图1c可知,钴咔咯的还原峰强度会随着所加质子源醋酸的浓度的增加而大幅度增加,表明合成的多羟基钴咔咯具有较好的电催化制氢性能。
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单位华南理工大学; 化学与化工学院