灰色赤铁矿光阳极降低光电化学水氧化起始电位(英文)

作者:刘鹏飞; 王重午; 王云; 李宇航; 张波; 郑黎荣; 姜政; 赵惠军*; 杨化桂*
来源:Science Bulletin, 2021, 66(10): 1013-1021.

摘要

赤铁矿(α-Fe2O3)是一种带隙小、稳定、廉价的光阳极材料,在光电化学分解水制氢领域有重要应用.然而较高的光电流起始电位制约了其光化学能转换效率的进一步提升.传统降低α-Fe2O3水氧化起始电位的策略包括纳米结构构建、体相异质原子掺杂及表界面调控等.本工作基于自主搭建的化学气相沉积装置,通过高温合成并骤冷压缩体相晶格的策略成功制备出灰色α-Fe2O3光阳极,进而调控了Fe3+的3d轨道电子排布,实验及理论数据证明3d轨道电子结构与能级位置的构效关系,而具有低自旋结构的α-Fe2O3有利于降低光电化学水氧化起始电位.灰色α-Fe2O3的光电流起始电位为0.61 V,是目前报道过未经表面修饰赤铁矿基光阳极的最优数值.该工作为高效光电极设计提供了新的研究思路,有利于推进光电化学分解水制氢工业化进程.