本发明涉及储氢材料技术领域,尤其涉及一种碳纳米管复合材料及其制备方法和储氢应用。本发明提供了一种碳纳米管复合材料,包括改性碳纳米管和负载在所述改性碳纳米管表面的纳米粒子或PLLA;所述改性碳纳米管的改性基团为羟基和酰胺基;所述纳米粒子包括过渡金属元素和/或稀土金属元素。根据实施例的记载,本发明所述的碳纳米管复合材料具有优良的储氢性能。