摘要

碳基催化剂因其具有优异的催化活性、可控的表面活性特性和无二次污染的优点,在活化过硫酸盐去除水中有机污染物方面极具潜力.然而,碳基材料存在制备成本高、重复使用催化活性大幅度降低等问题,限制了其实际应用.以固废酒糟、粉煤灰为原料利用水热法制备新型掺碳沸石,通过进一步原位负载N得到具有高稳定性的C-N共掺杂沸石催化剂,并用于活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素(TC).结果表明:(1)制备的C-N共掺杂沸石催化剂具有一定吸附TC的效果及优异的活化PMS的性能,在一定范围内,TC的去除率随沸石、PMS投加量的增加而提高.(2)对于初始浓度为10 mg/L的TC,沸石投加量为0.4 g/L、PMS投加量为3.25 mmol/L时,30 min对TC的去除率可达89.07%.(3)该反应体系有较强的pH适应性,在pH为2~10范围内,体系对四环素的去除率保持在82.61%以上.(4)无机阴离子Cl-对该体系降解TC有显著的促进作用,在Cl-浓度为0.2 mol/L时,20 min对TC的去除率可达100.00%.(5)自由基淬灭试验表明,该降解反应中的非自由基(1O2)发挥了主要作用.(6)紫外可见吸收光谱分析的结果表明,反应过程中TC的苯环结构被破坏.(7)催化剂重复利用3次后对TC的去除率仍达76.01%,高于含碳沸石对TC的去除率.研究显示,C-N共掺杂沸石催化剂+PMS体系对TC具有较强的去除能力、适用范围广、重复利用率高.