摘要
由合成气直接转化制C2+醇(碳链中含两个及两个以上碳原子的醇类)是目前最有前景的醇类化合物合成路线之一,而钙钛矿结构的催化剂可用于提高该过程中的C2+醇合成性能。采用共沉淀法分别制备了Co、Mn掺杂的钙钛矿LFC和LFM催化剂(L、F、C和M分别指金属La、Fe、Co和Mn),系统考察了不同焙烧温度和掺杂元素对钙钛矿催化剂的C2+醇合成性能的影响。多种表征结果显示,低焙烧温度可优化LF-600(“-”后的数字均指焙烧温度)催化剂的结构和吸附行为,在LF-600催化剂上,CO解离和非解离位点的耦合有助于提高反应的CO转化率和总醇的选择性,分别提高至16.9%和31.2%(质量分数),且Co和Mn的掺杂可改变LF-600催化剂的产物分布和活性。与LF-600催化剂相比,LFC-600催化剂的H2吸附能力低,有利于反应链增长,从而将C2+醇在总醇中的比例从60.4%提高至71.6%。LFM-600催化剂具有更多的低温H2吸附位点,导致醇类产物以甲醇为主,而Mn掺杂导致的颗粒团聚及Mn和O元素聚集会降低LFM-600催化剂的活性。
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