H_(2)O_(2)刻蚀MoS_(2)纳米片增强CO_(2)催化加氢性能

作者:周维; 赵世熙; 谢欣雨; 陆诗建; 倪中海*; 杨菲菲*
来源:洁净煤技术, 2023, 1-8.
DOI:10.13226/j.issn.1006-6772.KD23091801

摘要

CO2催化加氢制备高附加值化学品是缓解温室效应,实现人类社会可持续发展的关键技术之一。最近,二维MoS2材料由于其特殊的层状结构和表面丰富可调的S缺陷位,在CO2活化与转化中受到广泛关注,将MoS2催化剂用于CO2加氢的关键在于表面S空位的构建。为了开发高效构建S空位的工艺,以MoS2纳米片为基础,利用H2O2刻蚀法在其表面引入S空位,对比了H2O2刻蚀前后CO2在常压和高压下的反应性能。研究表明,H2O2刻蚀能显著提升S空位含量,且不会改变MoS2的晶相结构,也不会影响S空位的化学性质,从而明显提升了CO2催化加氢的转化率,但不影响产物分布。在常压条件下,S空位主要催化CO2解离加氢为CO,选择性达到96%以上;而在高压(5 MPa)低温(180 °C)条件下能以较高的选择性(79%)催化CO2加氢为甲醇,升高反应温度会提升CO2转化率,但甲醇的选择性会显著降低,同时伴随甲烷的生成。本研究提供了一种简便高效的构造S空位的制备工艺,为MoS2催化剂的工业化应用提供一定的理论和技术支撑。

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