水热处理对HZSM-5分子筛乙苯乙烯烷基化反应性能的影响

作者：任印腾; 张安峰; 韩贺; 张嘉兴; 郭新闻

来源：石油学报(石油加工), 2022, 1-18.

• HZSM-5
• 水热处理
• 酸性质
• 抗积炭
• 乙苯乙烯烷基化

通过HZSM-5 分子筛择形催化乙苯乙烯烷基化，可以选择性地合成高浓度的对二乙苯，对于工业应用具有重要的研究价值。然而，如何在保持高选择性的前提下抑制催化剂的快速积炭失活是当前面临的严峻挑战。针对这一挑战，本研究利用 X射线衍射（XRD）、氨气程序升温脱附（NH_3-TPD）、N_2物理吸附-脱附（BET）和吡啶吸附傅里叶变换红外光谱（Py-FT-IR）等手段对水热处理后的 HZSM-5 催化剂进行表征，并详细考察了水热处理条件对反应性能的影响。结果表明，水热处理温度和时间对催化剂稳定性有显著影响，最佳水热处理条件为：T=550 ℃、t = 3 h、MHSV_(H_2O)= 1 h~(-1)。其中 HT-550-3-1 催化剂稳定性表现最好，反应 32 h 后乙苯转化率仅降低了 2.6 百分点，热重分析发现其炭质量损失率（1.38%）远低于 HZSM-5 的炭质量损失率（5.08%）。在该条件下水热处理的 HZSM-5 分子筛经过硅(Si)、镧(La)复合改性制得的HT-9%Si-4%La 催化剂，在反应温度340 ～ 370 ℃、常压、乙苯质量空速 5 h~(-1)、n(C_8H_(10))/n(C_2H_4) = 5、n(N_2)/n(C_2H_4) = 11.3 的反应条件下，乙苯转化率高于 12.1%，对二乙苯选择性超过 97.0%，催化剂稳定运行 454 h。所制备的高选择性、高稳定性乙苯乙烯烷基化催化剂表现出较好的工业应用前景。

• 单位
  大连理工大学; 精细化工国家重点实验室