摘要

采用溶胶-凝胶法制备了B位Fe和Co共取代的LaMn1-x-yFexCoyO3-δ钙钛矿型复合氧化物,并用于化学链甲烷部分氧化制合成气。X射线衍射(XRD)结果表明Fe和Co均进入了LaMnO3的晶格形成钙钛矿晶相,活性和稳定性测试表明LaMn1/3Fe1/3Co1/3O3-δ载氧体具有最佳的化学链甲烷部分氧化性能。CH4程序升温还原(CH4-TPR)表征发现LaMn1/3Fe1/3Co1/3O3-δ具有比LaBO3(B=Co, Mn, Fe)更高的甲烷活化能力和晶格氧迁移性能。甲烷恒温脉冲反应(CH4-pulse reaction)进一步证实了B位离子的协同作用可以提高LaBO3(B=Co,Mn,Fe)的表面反应速率。程序升温氢气还原(H2-TPR)表明,LaMn1/3Fe1/3Co1/3O3-δ中晶格氧具有适中的氧化还原能力,适合用于化学链甲烷部分氧化。