摘要

非氢化CO2还原是突破氢制约碳循环利用的有效手段。文章基于自主创新的梯阶转化技术,以硅铝比为18,25,38,50的HZSM-5为载体,以PdCl2为钯源,采用等体积浸渍的方法制备了Pd-ZSM-5系列催化剂,考察了所制催化剂对CH4-CO2两步梯阶转化直接合成乙醇的催化性能,运用X射线衍射(XRD)、N2-吸附脱附、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对催化剂的体相结构、比表面积和酸性质进行了分析。结果表明,采用硅铝比为38的HZSM-5制备的Pd-ZSM-5催化剂乙醇的时空收率最高,在常压、150℃的反应条件下,乙醇时空收率为4253.80 mg·mol-1Pd·h-1;适当的中强和强酸量及B酸占比有利于乙醇的生成。此外,B酸位还有利于CH4的活化和活性组分钯在载体上的分散。

全文