摘要
N-甲基二乙醇胺(MDEA)/正丁醇/水相变吸收剂具有良好的相分离性能,具有大幅降低再生能耗的潜力。由于正丁醇取代了相变吸收剂中的部分水,且相变吸收剂在吸收过程中会发生分相,会对溶液的CO2吸收性能和反应机理造成一定影响,且贫、富相间物质的转移也会对其动力学性能产生一定的影响。为此,研究了MDEA/正丁醇/水相变吸收剂的吸收性能,并通过13C NMR表征测试了不同CO2负荷下溶液的物质组成,分析了MDEA/正丁醇/水相变吸收剂的传质-反应机理,在此基础上探究了其动力学特性。结果表明,溶液中正丁醇的加入,提高了溶液前9 min的初始CO2吸收速率,随着正丁醇含量的升高,溶液的CO2吸收速率出现先增高后降低的趋势,CO2吸收负荷逐渐降低。物理溶剂正丁醇不参与反应,相变吸收剂中MDEA与CO2的反应遵循碱催化水和反应机理;分相后贫相溶液主要为MDEA、正丁醇和水,富相溶液主要为MDEA与CO2的反应产物。在CO2吸收负荷较低(小于1.12 mol/L)时,由于正丁醇提高了CO2在溶液中的物理溶解度,促进了贫相中MDEA与CO2的快速反应,继而又促进气相CO2的溶解。这种溶解促进反应、反应促进溶解的过程,使得MDEA/正丁醇/水相变吸收剂的初始CO2吸收速率高于MDEA水溶液;在CO2吸收负荷较高(大于1.45 mol/L)时,溶液的分相程度已经接近理想分相状态,贫相中的水含量较少,富相中的MDEA浓度较低、反应产物浓度较高,导致CO2与溶液的反应速率降低。
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单位建筑工程学院; 中国石油大学(华东)