摘要
为深入理解稻田土壤砷(As)的环境行为,以及不同环境因素对土壤溶液中As有效性的影响机制,通过吸附实验结合天然有机质-电荷分配(NOM-CD)模型分析了pH、 Ca2+和PO43-对As在湖南株洲稻田土壤中溶解度和化学形态分布的影响,并揭示其影响机制.结果表明,土壤总As溶解度在pH 6.0左右最低,主要受Ca2+、 PO43-、 As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的静电作用及位点竞争作用控制;土壤溶液中Ca2+浓度的增加会促进As的吸附,降低土壤溶液中As的浓度,尤其在碱性条件下由于Ca2+的吸附增加了土壤氧化物表面正电荷,因而土壤溶液中As(Ⅴ)浓度随Ca2+浓度的升高明显降低;pH低于5.5时,添加PO43-抑制了土壤As(Ⅴ)的还原,但pH高于5.5后,添加PO43-促进了土壤As(Ⅴ)的还原,并由于PO43-与As之间的竞争作用导致土壤溶液中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)浓度显著提高;但无论是否添加PO43-,土壤中还原态As均在较低浓度Ca2+时占比更高,这可能主要是由于土壤溶液中磷的有效性更高,有利于土壤中As或铁的异化还原.NOM-CD模型能够预测pH、 Ca2+和PO43-对稻田土壤As溶解度及化学形态分布的影响并揭示其主要机制,可为土壤或其他固-液体系中As风险评估提供科学定量的分析方法.
- 单位