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摘要
以粉煤灰为原料合成分子筛不仅可以实现粉煤灰的高附加值利用，还可促进商用高硅分子筛的绿色低成本合成.但是粉煤灰基分子筛的催化性能和水热稳定性尚有待提高.本文以粉煤灰的活化产物方沸石(ANA)为原料，通过转晶反应和离子交换制备了Cu-SSZ-13分子筛，通过外加晶种和调控前驱体pH值实现分子筛的纳米化和Al落位调控.详细研究了其模拟柴油车尾气选择性催化还原氮氧化物性能和水热稳定性.当溶液pH值为13.5，晶种添加量为0.1%时，合成的Cu-SSZ-13分子筛具有最佳的脱硝性能和水热稳定性，该样品在220℃时NO转换率达到100%，并维持到550℃，N2O生成量小于0.002%.老化处理后，晶种添加量为0.1%的样品的脱硝性能衰减幅度最小，在200℃时NO转化率达到80%，并维持到500℃，N2O生成量小于0.0025%.添加晶种可将分子筛晶粒尺寸从1μm降至150 nm，且相比于其他晶种含量和pH值制备的样品，具有更有序的骨架结构和成对Al,[Z2CuⅡ]物种含量更高，使其水热稳定性更加优异.本文不仅开辟了一种以工业固废原料合成具有优异脱硝和水热稳定性的高硅SSZ-13的方法，并为合成纳米尺度分子筛和调控Al落位提供了新策略.
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