摘要

为提高甲苯甲基化产物中对二甲苯选择性,笔者提出了一种MgO选择性修饰ZSM-5分子筛纳米粒子外表面的新方法——分子占位选择修饰法,该方法以对二甲苯为占位分子,预先占满全部孔道,继而采用合适的温度选择性脱除对二甲苯,再用乙酸镁水溶液常压下等体积浸渍ZSM-5。采用X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)、低温N2物理吸附-脱附(BET)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-FT-IR)等分析方法对催化剂的组成、晶相结构、比表面积、孔体积、酸性等进行表征。分子占位选择修饰法可保持微孔道畅通和孔道内酸中心不受影响,从而保持催化剂的高活性。该方法从H-ZSM-5母体出发共经历6个连贯的步骤制得MgO-ZSM-5催化剂,其中,占位分子对二甲苯的选择和脱除温度的控制最为关键。结果表明,分子占位选择修饰法制备催化剂的对二甲苯选择性(s(PX))和甲苯转化率(x(T))分别可达92.6%和33.6%,与常压浸渍法(s(PX)=83.4%,x(T)=28.7%)和负压浸渍法(s(PX)=68.3%,x(T)=24.5%)相比,其具有更高的对二甲苯选择性和反应活性。