原子钼催化剂配位结构的动态演变促进氢分子在浆态床加氢裂化过程中的高效活化（英文）

作者：孙广洵; 刘东源; 李敏; 陶舒; 管泽坤; 陈彦飞; 刘士欢; 杜青洲; 国含; 苑馨月; 张心颖; 朱后禹; 刘宾; 潘原^*

来源：Science Bulletin, 2023, 68(05): 503-515.

开发具有高原子利用率和高转化频率的高效催化剂,用于减压渣油浆态床加氢裂化过程中H2分子的活化至关重要.本文采用“聚合-热解-原位硫化”策略,首次报道了一种高效稳定的单原子钼催化剂用于减压渣油浆态床加氢裂化反应,并发现了单原子Mo活性位点的原子配位结构动态演化机制.在VR加氢裂化过程中,与Mo配位的O原子逐渐被S原子取代,从而导致O/S交换过程.单原子钼的配位结构从反应前的Mo-O3S1演变为反应后的Mo-O1S3配位构型,有效促进了H2分子均裂活化为H自由基物种.所演变的单原子钼催化剂表现出优异的催化加氢活性和循环稳定性,其对减压渣油的单程转化率为65 wt.%,轻油收率为93 wt.%,焦炭产率仅为0.63 wt.%,按照所有金属计算的转化频率为0.35 s-1.理论计算表明,H2相互作用前后Mo 4d占据态的显著变化与单原子钼催化剂结构的动态演变有直接关系,并且Mo-O1S3位点较低的d带中心表明原子H扩散容易,有利于催化加氢.本文研究结果对于开发高原子经济性催化剂用于重油改质技术的工业应用具有重要意义.

• 单位
  重质油国家重点实验室; 中国石油大学（华东）