本文设计合成了两种具有不同连接方式(亚胺键和sp2-C-CN键)的三嗪基共价有机框架(COFs)材料.连接单元的微小变化导致可见光驱动制氢性能的巨大差异.具有sp2碳连接方式的全π共轭二维COFs在450 nm波长处表现出13.48%的外量子效率,优于已报道的COFs光催化剂.而亚胺键的二维COFs几乎没有光活性.借助光电化学研究和量子化学计算进一步研究了二维COFs的催化机理,为太阳能转化高性能有机光催化剂的制备提供了新的见解.