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摘要
设计了乙烯选择性齐聚连续化反应装置，将硅胺基桥联双膦型配体铬配合物（PNSiP/CrCl_(3)(THF)_(3)）、改性甲基铝氧烷（MMAO）组成催化体系，考察了其催化乙烯选择性齐聚连续化反应性能，并对该反应动力学进行研究。结果表明：当反应温度为60 ℃、乙烯压力为5.0 MPa、氢气分压为0.2 MPa、连续化反应20 h时，该催化体系的催化活性可达46.13×10~(6 )g/(mol Cr· h)；产物中1-己烯和1-辛烯的总选择性最高达到88.52%，固体低聚物的质量分数为0.09%。PNSiP/Cr(Ⅲ)/MMAO催化体系在乙烯选择性齐聚连续化反应中具有催化活性高、副产物（甲基环戊烷+亚甲基环戊烷）少、固体低聚物少、可实现长周期运行的优点。对PNSiP/Cr(Ⅲ)/MMAO催化乙烯选择性齐聚连续化反应动力学方程进行拟合计算，得到该反应对主催化剂浓度的反应级数为1.32、对乙烯压力的反应级数为1.92；当主催化剂摩尔浓度为7.09 μmol/L，反应温度为40～60 ℃，压力为5.0 MPa时，该反应的表观活化能为109.7 kJ/mol。
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单位天津科技大学; 材料学院
