摘要

以尿素为氮源,通过溶胶-凝胶法并结合超临界干燥、惰性氛围碳化、碳热还原和空气除碳等工艺制备块状氮化硅(Si3N4)气凝胶。通过不同温度热处理,研究Si3N4气凝胶的形成过程及机制。采用X线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X线光电子能谱仪(XPS)、N2吸附-脱附仪分析材料的相组成、微观结构和孔结构等。结果表明:当热处理温度为1 500℃时,体系中以Si3N4相为主,继续升高热处理温度至1 600℃时,Si3N4相转化为SiC相。Si3N4气凝胶中Si3N4相和SiO2相分别占74.4%和25.6%。Si3N4气凝胶以Si3N4纳米颗粒的形式存在,其粒径为20~40 nm,孔径为20~40 nm,比表面积高达519.58 m2/g。Si3N4气凝胶的室温热导率为0.045 W/(m·K),其形成机制是基于C、SiO2和N2之间的气-固(VS)生长。