摘要

将H-ZSM-5分子筛与Zr基氧化物进行复合,经过硫酸处理后,合成H-ZSM-5/wZrO2/SO42-(w分别为40%、50%、60%)固体酸复合催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)及NH3程序升温吸附-脱附(NH3-TPD)等分析手段对催化剂进行表征,并在固定床反应装置上考察了不同催化剂催化异丁烯-异丁烷烷基化反应性能。结果表明:经过硫酸处理后,催化剂中单斜晶相m-ZrO2转化为对烷基化反应有利的四方晶相t-ZrO2;H-ZSM-5/50%ZrO2/SO42-固体酸复合催化剂具有最高的总酸量和中强酸酸量,中强酸是催化异丁烯-异丁烷烷基化反应的控制因素;同时也证实了H-ZSM-5和ZrO2 2种组分在复合催化剂中具有协同作用。在压力为1.4 MPa、温度为80℃、原料进料体积流速为2.0 mL/h、载气体积流速为1200 mL/h、反应时间为120 min的条件下,H-ZSM-5/50%ZrO2/SO42-复合催化剂作用下产物C8选择性最高为83.0%,异丁烯最高转化率为94.1%,反应稳定后异丁烯转化率保持在55.2%,收率保持在45.8%,说明H-ZSM-5/50%ZrO2/SO2-4固体酸复合催化剂具有良好的催化反应性能。