富氧条件下Fe-Mn/Beta选择性催化丙烯还原氮氧化物

作者：周皞^*; 李梦雨; 赵辉爽; 伍士国; 叶必朝; 苏亚欣

来源：燃料化学学报, 2019, 47(06): 751-761.

• 选择性催化还原
• NO
• 丙烯
• 锰
• 水热老化

以Beta分子筛为载体,采用等体积浸渍法制备Fe-Mn/Beta催化剂,并对其在富氧条件下丙烯选择性催化还原NO性能进行了研究。通过N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温还原(H2-TPR)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in-situ DRIFTS)等研究手段对催化剂进行表征,考察M n组分对催化剂的物理化学性质、C3H6-SCR反应活性和反应中间产物的影响。结果表明,引入M n物种可以显著提高Fe-M n/Beta催化剂的低温催化活性,1.5Fe1.0Mn/Beta催化剂NO还原效率350℃最高可达99.4%,在250-400℃反应温度下显示出很高的反应活性和N2选择性。原位红外光谱研究表明,分子筛离子交换位上孤立的铁离子是丙烯选择性氧化的主要活性位,分散良好的Mn O2物种不能提高催化剂对丙烯的活化能力,但有助于促进形成NO2吸附物种,从而提升了Fe-Mn/Beta催化剂的低温C3H6-SCR性能。经高温水热老化处理后,Fe-Mn/Beta催化剂脱硝活性明显下降,这与孤立的Fe3+离子迁移形成FexOy团聚物种有关。

• 单位
  环境科学与工程学院; 常州工程职业技术学院; 东华大学