水杨醛亚胺共价修饰碳纳米管负载镍催化剂的合成及其催化乙烯齐聚性能

作者：李杨; 郭丽君; 李锋; 高宇新; 宋达; 黄金; 王俊; 李翠勤

来源：高分子材料科学与工程, 2021, 1-10.

DOI：10.16865/j.cnki.1000-7555.2021.0186

• 水杨醛亚胺
• 镍催化剂
• 碳纳米管
• 共价修饰
• 乙烯齐聚

以1，4-丁二胺为起始剂， 4-羟基水杨醛和四水合乙酸镍为原料，经亲核加成和配位反应合成具有配位能力的水杨醛亚胺配体和含有活性羟基的水杨醛亚胺镍催化剂。通过缩合反应将水杨醛亚胺镍催化剂共价接枝到碳纳米管上，合成有机配体共价修饰碳纳米管催化剂。傅里叶变换红外光谱、核磁共振氢谱、X射线衍射等表征结果证实了合成水杨醛亚胺配体及催化剂结构与理论结构相符。经助催化剂MAO活化后，2种催化剂均表现出良好的催化乙烯齐聚性能。条件优化实验确定了2种催化剂的较佳聚合条件，Ni用量5 μmol、Al/Ni为500、反应压力0.7 MPa、反应时间30 min，均相催化剂和负载催化剂最佳反应温度分别为25 ℃和35 ℃。此条件下，均相催化剂催化乙烯齐聚活性为1.99×105 g/（mol·Ni·h），齐聚产物C8和C10+选择性分别为30.38%和29.65%。负载催化剂催化乙烯齐聚活性为5.25×105 g/（mol·Ni·h），齐聚产物C8和C10+选择性分别为38.14%和15.28%。与均相催化剂相比，负载催化剂具有更好的催化活性和重复利用性。

• 单位
  化学化工学院; 东北石油大学