摘要
在各类CO2还原电催化剂中,锡基材料获得了研究人员的广泛关注,但其总体催化性能仍然受催化剂电极的组成,形貌和结构的限制。在本研究中,我们利用Sn低熔点(m.p.232℃)的特性,在聚多巴胺碳化的同时实现Sn的熔化与再结晶,合成了由氮掺杂碳层网络分散的异质结构Sn/SnO2纳米颗粒自支撑电极(Sn/SnO2@NC)。氮掺杂碳层网络有利于电子的富集,可提高催化剂电极的导电性,防止超细纳米粒子的团聚,并保护其不在电解液中溶解。在CO2饱和的0.5 mol·L-1Na HCO3水溶液中,所制备Sn/SnO2@NC电极与没有碳层网络包覆的电极相比,其CO2还原催化性能得到了很大的提高。该Sn/SnO2@NC电极在-0.9 V(vs.RHE)的电解电压下,电流密度为17 m A·cm-2,甲酸盐产物的选择性为83%。通过偶联该CO2还原催化电极与商品化RuO2催化剂作为水氧化阳极,可实现持续的CO2/H2O电解。此外,以Sn/SnO2@NC为阴极,Zn箔为阳极,我们还构建了可充放电的水系Zn-CO2电池。该电池的输出开路电压为1.35 V,峰值功率密度为0.9 m W·cm-2。本研究为高性能CO2还原催化剂的设计提供了新的思路,同时可充放电Zn-CO2电池的构建为绿色能源转换和存储系统提供了新的方案。
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