摘要
卤素交换反应为调变卤化物钙钛矿材料的光电学性质提供了一种通用途径.但是,如何降低此类反应的速率,进而抑制缺陷的生长,仍然是一个突出难题.本研究中,我们提出了一种缓慢的卤素交换策略,通过将已制备的CsPbIBr2和CH3NH3PbI3薄膜面对面放置于热台上以进行卤素交换反应,其中Br-和I-各自向CH3NH3PbI3和CsPbIBr2薄膜扩散.实验研究发现通过改变反应参数如温度、时间等,可以精细控制薄膜间的卤素交换速率.例如,较高的温度可以加速卤素交换反应,而较低的温度则可使之减缓或使之完全停止.因此,通过优化卤素交换温度和时间分别为110℃和2 h时,制得了高质量的CsPbI1+xBr2-x薄膜.薄膜的光吸收截止边由590 nm红移至625 nm,有效地拓宽了薄膜的光吸收范围.同时, CsPbI1+xBr2-x薄膜的结晶质量也得到了明显改善,其晶粒尺寸有所增加、结晶性提高、表面粗糙度降低、相分离得到抑制,并且仍然保持原有薄膜优异的湿、热稳定性.因此,基于此类CsPbI1+xBr2-x薄膜制备的碳基全无机钙钛矿太阳电池的效率高达10.94%,远优于基于原始CsPbIBr2薄膜组装的器件(8.21%).另外,制备的高效率电池在85℃氮气环境中加热15小时后,可保持其初始效率的96%;在温、湿度分别为25±3℃和40%±10%的环境中放置45天可保持其初始效率的80%.表明基于缓慢卤素交换策略制备的碳基全无机钙钛矿太阳电池也具有优异的湿、热耐受能力.
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