氢氧化钠-氟硅酸铵改性HZSM-5催化甲醇制丙烯

作者:胡思; 张卿; 尹琪; 张亚飞; 巩雁军; 张瑛; 吴志杰; 窦涛
来源:Acta Physico - Chimica Sinica, 2015, 31(07): 1374-1382.

摘要

首次将氢氧化钠-氟硅酸铵复合改性应用于甲醇制丙烯(MTP)催化剂的制备中.采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、N2吸附-脱附、透射电镜(TEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等测试技术对改性前后HZSM-5分子筛催化剂的晶体结构、元素组成、织构性质、酸性质等进行了表征.结果表明,采用氢氧化钠-氟硅酸铵复合改性不仅可以提高催化剂的介孔孔容,还能有效调变催化剂的酸性.复合改性方法成功克服了单纯碱处理容易破坏分子筛的骨架结构、单纯氟硅酸铵改性因受扩散限制仅限于修饰分子筛外表面的缺点.改性后HZSM-5分子筛催化剂在MTP反应中的诱导期大大缩短,在常压、反应温度为470°C、甲醇质量空速(WHSV)为2 h-1的条件下,初始丙烯选择性高达43%.此外,复合改性后HZSM-5分子筛在MTP反应中的稳定性大幅改善,催化寿命延长至本体样品的3倍.