MeCeOx(Me=In,Zr)固溶催化剂制备及催化合成碳酸二甲酯研究

作者：王逸舟; 刘飞^*; 赵天翔; 曹建新^*; 许芳

来源：人工晶体学报, 2021, 50(01): 113-121.

DOI：10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2021.01.018

• InCeOx催化剂
• 双金属氧化物
• 固溶结构
• 氧空位
• 碳酸二甲酯

采用液相共沉淀法制备了MeCeOx(Me=In,Zr)双金属氧化物固溶催化剂。借助X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(CO2-TPD、CH3OH-TPD)及漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)等手段对催化剂物化性质进行了分析表征。在系统考察不同金属氧化物种类和掺杂量的基础上,对比研究了不同金属氧化物掺杂改性CeO2制得固溶催化剂的结构性质及催化行为。结果表明:不同金属氧化物掺杂改性制得的MeCeOx(Me=In,Zr)双金属氧化物,由于形成的固溶结构增大了氧空位缺陷浓度;InCeOx具有最大的氧空位缺陷浓度和CO2、CH3OH分子化学吸附量;在反应压力1.0 MPa、反应温度140℃,反应空速(GHSV)3 600 mL/(g·h)、V(CO2)/V(CH3OH)/V(N2)=4∶1∶5条件下,InCeOx表现出优异的催化性能,碳酸二甲酯(DMC)选择性91.3%,CH3OH转化率8.4%,碳酸二甲酯STY(时空产率)达0.11 gDMC·h-1·gcat-1。原位红外分析进一步揭示了氧空位活化CO2及中间体单配位甲氧基的形成是碳酸二甲酯高选择性的关键。

• 单位
  贵州大学; 贵州民族大学