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摘要
在“双碳”目标的背景下，明确碳处理路径至关重要。利用可再生能源制得的氢，将二氧化碳(CO_2)通过甲烷化反应制备合成天然气(SNG)被广泛认为是一种高效、有前景的碳捕集利用技术，有望实现碳循环利用。近年来，二氧化碳甲烷化催化剂及相关反应机理均取得了许多新进展。鉴于此，本文对该反应进行了系统的综述。首先，介绍了CO_2甲烷化反应的热力学研究中不同反应条件的影响；随后从活性金属、载体、制备方法及辅助技术等四方面介绍了CO_2甲烷化催化剂的研究进展，其中活性组分包括非贵金属基(Ni, Fe, Co和Mo)和贵金属基(Ru, Rh, Pt和Pd)，载体包括传统氧化物(Al_2O_3, SiO_2, TiO_2, ZrO_2和CeO_2)和新型载体材料(金属有机框架和碳基材料)，催化剂制备方法包括传统制备方法(浸渍法、共沉淀法、水热法、溶胶-凝胶法和固相合成法)和合成辅助技术(超声波、微波和等离子体等)；总结了CO_2甲烷化反应遵循的两条机理路径(甲酸盐路径和CO路径)，并指出CO_2甲烷化的具体经由哪种反应途径与催化剂表面特性(如羟基丰富度和O_2-位点)和反应条件(如反应温度和压力)相关；最后提出了当前研究存在的挑战，并对研究前景作出展望。要点：(1)总结了有利于CO_2甲烷化反应的热力学条件。(2)介绍了CO_2甲烷化催化剂主要存在的问题和调变策略。(3)总结了催化剂的制备方法及最新辅助技术。(4)归纳了CO_2甲烷化反应两种机理路径。
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单位沈阳化工大学; 中国科学院过程工程研究所; 多相复杂系统国家重点实验室
