摘要
开发高效、低成本的催化剂是实现水合肼(N2H4·H2O)规模化分解制取氢气的关键。采用柠檬酸辅助水热法和高温煅烧法制备出由不规则颗粒堆而成的CoxCe1-xO2-δ载体,再使用浸渍还原法制备出NiPt/CoxCe1-xO2-δ催化剂。考察了Co掺杂含量、负载的金属摩尔比例、反应温度、碱助剂添加量等因素对目标催化剂分解水合肼脱氢性能的影响并测试了其循环稳定性。随后采用X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子体质谱(ICP-OES)、低温N2吸脱附实验、扫描电镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂结构、尺寸、实际金属负载量以及表面形态进行表征。结果表明,在催化剂制备过程中Ni和Pt形成了合金,两种金属间的电子协同作用有效地增强了催化剂的催化性能。当反应温度为323 K,碱助剂浓度0.75 mol·L-1时,Ni0.5Pt0.5/Co0.04Ce0.96O2-δ催化剂表现出最佳的催化活性,其催化水合肼脱氢的反应活化能(Ea)为57.9 kJ·mol-1,反应转化频率(TOF)为3348.2 h-1。此外,目标催化剂经过5次循环测试后催化剂仍能保持较高的催化活性。
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