草酸处理对丝光沸石催化二甲醚羰化反应性能的影响

作者:王晓胜; 刘少铎; 杨韬; 李然家; 余长春*; 刘毓翔*; 谢正求; 王永强; 李晓娇
来源:硅酸盐学报, 2022, 50(07): 1955-1963.
DOI:10.14062/j.issn.0454-5648.20220088

摘要

丝光沸石是二甲醚羰基化反应的高活性催化剂,通过对其酸中心进行调控是进一步提高其催化性能的有效方法。采用不同浓度的草酸溶液对丝光沸石进行了酸处理,通过X射线粉末衍射、N2吸附-脱附、扫描电子显微镜、氨气-程序升温脱附、吡啶-红外等技术手段对草酸处理前后丝光沸石结构及酸中心的变化进行了表征。结果表明:草酸处理对丝光沸石的相对结晶度、晶型影响较小,但能够通过“蚀刻”或络合作用有效脱除部分酸中心,尤其是优先脱除十二元环孔道中的酸中心,同时能够在颗粒中制造出部分介孔、提升丝光沸石的介孔孔容。适当浓度的草酸处理能够有效提高丝光沸石的二甲醚羰基化反应活性,二甲醚转化率明显升高,乙酸甲酯选择性仅略有下降。草酸浓度过高时会脱除部分羰基化反应的活性中心,从而导致催化活性的降低。为丝光沸石的酸中心调控及其二甲醚羰基化反应活性的提高提供了简单有效的方法。

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