尿素/氯化胆碱协同催化废弃PET醇解及其机理研究

作者：朱晨曦; 郝壮壮; 杨林林; 曾桂香; 潘丙才; 江伟^*

来源：中国科学:化学 , 2023, 53(09): 1761-1769.

• 聚对苯二甲酸乙二醇酯
• 尿素
• 氯化胆碱
• 无金属催化
• 协同作用

无金属催化剂以其环保、低毒等优点,在聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)催化降解中受到越来越多的关注,但其存在产品单体收率低、催化剂成本高等问题.针对这些问题,本研究开发了一种廉价的尿素(urea)/氯化胆碱(Ch Cl)复合催化剂,用于废弃PET醇解.在最佳反应条件(urea/Ch Cl=4:1,催化剂用量为PET质量的10%, PET:乙二醇(EG)的质量比为1:4, 180℃反应2.5 h)下, PET转化率可达100%,对苯二甲酸双羟乙酯(BHET)的产率可达85.7%.此外,该复合催化剂还具有良好的循环再生性能,使用5次后仍能保持较高的BHET产率(83.5%).密度泛函理论(DFT)计算和弱相互作用分析(IGMH)结果表明,尿素和胆碱阳离子的协同催化是PET醇解反应展现优异活性的主要原因.尿素活化乙二醇提高其亲核性,同时,胆碱阳离子通过氢键相互作用稳定羰基氧,促进C–O键断裂/形成从而得到BHET.

• 单位
  污染控制与资源化研究国家重点实验室; 南京大学