内嵌金属碳氮化物团簇富勒烯的稳定性与生成机理

作者：施俊杰; 胡子琦; 杨逸豪; 步宇翔^*; 施祖进^*

来源：Acta Physico - Chimica Sinica, 2021, 37(10): 50-55.

• 富勒烯
• 金属富勒烯
• 密度泛函理论
• 电子结构
• 稀土元素

对新结构富勒烯金属包合物的探索是富勒烯领域中的研究重点。本文从内嵌团簇与富勒烯碳笼尺寸匹配的角度出发,对基于金属碳氮化物团簇的新结构富勒烯金属包合物进行了研究。通过量子化学计算研究了M3NC团簇(M=Y,La,Gd)内嵌在D2(186)-C96和D2(35)-C88分子中所形成包合物的稳定性和电子结构,发现富勒烯碳笼接受内嵌团簇转移的六个电子形成了稳定结构。结合文献已报道过的Sc3NC@Ih(7)-C80分子,阐明了M3NC团簇与富勒烯碳笼之间的尺寸匹配效应,并发现D2(186)-C96、D2(35)-C88和Ih(7)-C80三种富勒烯碳笼均具有五元环均匀分布的结构特点。我们对富勒烯之间的转变路径进行了研究,提出了不含Stone-Wales异构化过程的富勒烯直接生成机理,即可以通过增加碳原子的过程使五元环重排,在保持稳定性结构单元的同时转变为更大碳笼。

• 单位
  稀土材料化学及应用国家重点实验室