基于界面热力学的电解质策略调控正极电压和能量密度(英文)

作者:郭珊; 李佳林; 张宝山; 陈文咏; 方国赵*; 龙孟秋*; 梁叔全*
来源:Science Bulletin, 2022, 67(06): 626-635.

摘要

界面热力学对电池体系的诸多电化学性质(如电压)有着巨大的影响.水系锌锰电池由于其廉价、安全的特性有望被用于大规模储能,进一步提高能量密度是其实际应用的关键.为了提高水系锌离子电池的能量密度,是否可以从电解液的角度调控电极/电解液界面的热力学性质,从而进一步提高高容量锌锰电池体系的工作电压呢?本文首先从界面热力学的角度建立了电解质中阳离子类型与正极电极电位之间的关系.结果发现,含高价阳离子的电解质通过增加界面双电层中电极表面的电荷密度,进而提高正极侧的电极电位.考虑到锌锰电池的可逆性,本文认为含铝电解液是提高锌锰电池能量密度最有希望的电解液类型.接着利用能级分裂理论详细地解释了高电压锌锰电池在循环过程中复杂的电压平台变化.最后通过混合态电解质策略降低水溶剂的活性,实现了高电压锌锰电池的稳定循环.