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摘要
揭示Li/SF6燃烧反应机理是构建燃烧动力学模型、高效组织燃烧过程的关键基础,但是现有实验测试以及宏观模拟方法难以揭示Li/SF6燃烧的分步反应机理。文中结合ReaxFF反应分子模拟和第一性原理计算方法研究了Li和SF6的微观反应过程,分析了反应物和产物组分的动态演化特性,获得了主要反应路径及其反应热。研究发现,反应的起始过程为SF6分子S-F键的断裂, LiF是反应初始时刻的主要产物;随着反应的进行,多余的Li形成Li2并与S成键形成Li2S;反应后期, 2个LiF分子结合反应形成Li2F2。基于反应物浓度变化获得了Li和SF6的总反应速率,结果表明,总反应速率与反应物浓度、反应物比例呈正相关关系,这是因为反应物浓度或比例的增大均会导致反应物分子之间碰撞概率的增加;初始温度对总反应速率的影响则相对较小。结合第一性原理得到的反应物焓值,计算各个分步反应的放热量,进而得到Li/SF6的反应热为-2 216.7 kJ/mol,与理论值及实验值均接近。研究结果为复杂燃烧反应的分步反应机理揭示和反应热计算提供了有效途径。
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单位西安交通大学; 动力工程多相流国家重点实验室
