无序碳单层的电子结构及氢原子吸附的第一性原理研究

作者：张颖; 刘佳溪; 孙志海; 黄强; 夏永鹏; 李彬; 邹勇进; 张焕芝; 黄鹏儒^*; 徐芬; 孙立贤^*

来源：原子与分子物理学报, 2022, 39(04): 30-38.

DOI：10.19855/j.1000-0364.2022.041004

• 第一性原理计算
• 无序碳
• 电子性质
• 氢吸附
• 析氢反应

本研究运用第一性原理计算方法,系统地研究了无序碳单层材料不同位点的电子结构及其析氢性能.计算结果显示无序结构中的C-C键相比于石墨烯中的C-C键在26.7%的范围内有不同程度的拉伸或压缩,使得C原子电荷在-0.17～+0.16个电子范围内变化,导致部分C原子电子局域化.电子的局域化增强了C原子的化学活性,从而表现出了较强的吸附性能.我们发现H原子与C原子的键合及析氢性能与C原子间的键角相关.对于三配位的碳原子,其中三个价电子通过sp2杂化轨道与最邻近的碳原子结合形成较强的共价键,而余下的一个pz轨道电子可以与H原子在垂直于原子层的方向形成较弱的化学键.无序结构可以打破三个sp2杂化轨道的对称性,进而影响pz轨道与氢的成键.本研究在一定程度上揭示了单层无序碳材料结构-性能的构效关系,为实验上设计特定性能的无序碳功能材料提供理论指导.

• 单位
  桂林电子科技大学