铜–锑双金属合金高效电催化还原二氧化碳制乙烯（英文）

作者：贾帅强; 朱庆宫; 吴海虹^*; 楚萌恩; 韩世涛; 冯如婷; 涂京慧; 翟建新; 韩布兴^*

来源：Chinese Journal of Catalysis, 2020, 41(07): 1091-1098.

• 二氧化碳还原
• 乙烯
• 电催化
• 铜–锑双金属合金
• 协同作用

随着全球工业化进程的快速发展,日益增多的人类活动不仅加速化石燃料的消耗,还会导致温室气体二氧化碳(CO_2)的大量排放.同时,CO_2也是廉价、无毒无害、储量丰富的C_1资源,将其转化为有价值的化学品具有碳资源合理利用和环境保护的双重意义.近年来,采用电化学方法温和条件下还原CO_2为重要化学品和燃料引起广泛关注.其中,探索廉价电催化剂,高效催化还原CO_2为C_2产物仍是一个具有挑战性的课题.铜基催化剂由于自身低成本和可还原CO_2为多种碳氢产物的优点而备受关注.然而,铜基电催化材料具有选择性差、失活严重和效率低等缺点,并且在电催化还原CO_2过程中需要较高的过电位,反应过程中会受到氢气析出副反应的影响.为了得到一种化学性质稳定、高电流密度和高选择性等优点的材料在电催化CO_2还原中得到了广泛的研究.然而,单纯的铜催化剂对CO_2分子的活化以及反应中间体的吸附能力较低,导致了铜基材料催化剂电催化CO_2还原活性及选择性较低.因此,开发出可实际应用的高效率和高选择性的电极材料是当前该技术研究中亟待解决的关键科学问题.近年来,铜基二元合金在电催化CO_2还原反应中受到广泛关注.由于二元金属的电子结构和各元素的电子结合能发生变化,其催化活性明显优于单金属催化剂.因此,铜基双金属合金在提高CO_2还原产物选择性方面具有广阔的前景.本文采用低温还原的方法制备了一系列不同组成的Cu–Sb双金属合金,系统研究了一系列不同配比的Cu–Sb双金属合金对电催化还原CO_2为乙烯的影响.研究发现,当Cu/Sb比例为10/1(Cu_(10)–Sb_1)时,可有效提高乙烯的法拉第效率及电流密度.当以0.1 M KCl水溶液作为电解液,电位为–1.19 V vs.RHE时,乙烯的法拉第效率和电流密度分别为49.73%和28.5 mA cm~(–2).实验结果表明,Cu–Sb双金属合金催化剂优异的催化性能主要源于适宜的电子态、良好的CO_2吸附性能、较大的电化学比表面积和较高的电子传输速率.迄今,用Cu–Sb作为催化剂进行电催化还原CO_2制乙烯尚未见报道.

• 单位
  华东师范大学; 中国科学院化学研究所