摘要
采用等体积浸渍法制备MoS2/Si-ZrO2催化剂,并对其CO耐硫甲烷化的催化活性稳定性进行评估。结果表明在2H2∶2CO∶1N2(摩尔比)、反应压力2.5 MPa、反应温度450℃、硫含量0.01%及质量空速6000 ml/(g·h)的反应条件下,100 h后CO转化率下降11%。深入进行氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(RS)、等离子体发射光谱(ICP-OES)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、热重分析(TGA)以及元素分析等表征后,发现反应后催化剂表面无明显积炭,但出现了明显的团聚现象。而催化剂失活的根本原因是硫流失的发生,导致具有催化活性的桥键S22-物种转变为S2-物种和H2S。
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单位化学工程联合国家重点实验室; 华东理工大学