摘要
针对目前丙烷非氧化脱氢中铬系催化剂活性位点存在的问题,通过调控不同铬基前驱体负载在MCM-41上来建立活性位点与催化性能之间的构效关系。利用XPS、H2-TPR、XRD、UV、H2-TPR等表征手段对催化剂的价态、活性物种的存在形式等进行表征。结果表明,制备的3种铬基催化剂都有单体的Cr(Ⅵ)、聚合的Cr(Ⅵ)以及块状的Cr2O3。Cr/MCM-41(H8CrN2O4)产生更多Cr(Ⅵ);催化剂所形成的单体的Cr(Ⅵ)促进活性的提升;与之相反,聚合的Cr(Ⅵ)和块状的Cr2O3阻碍催化剂的性能。单体的Cr(Ⅵ)在遇到丙烷迅速被还原成配位不饱和的Cr3+、Cr2+,进一步说明单体的Cr(Ⅵ)是铬系催化剂应用于丙烷非氧化脱氢的活性位点的前体。
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单位昆明理工大学; 环境科学与工程学院