摘要

煤基甲醇经催化转化制苯、甲苯和二甲苯是煤炭高效清洁转化的重要技术。由于其反应步骤复杂,单一结构催化剂上难以调控反应过程,实现高的芳烃选择性。采用干凝胶蒸汽辅助晶化方法将硅铝比(Si/Al)约为50的ZSM-5原粉放入硅铝比为220的干凝胶中进行晶化制备包覆结构ZSM-5,以催化耦合甲醇制烯烃和烯烃芳构化两步反应,提升芳烃选择性。考察不同硅包覆比对甲醇制芳烃性能的影响发现,硅包覆比小于0.5时,凝胶中硅铝物种可于原粉表面成功包覆。外部的高硅铝比包覆结构促进了甲醇到低碳烯烃的转化,进而强化了甲醇分步芳构化过程,总芳烃选择性可从原粉的12.9%增加至14.5%,轻质芳烃在芳烃中的选择性也由原粉的61.8%增加至66.5%.当硅包覆比继续增加到2,部分硅铝物种在原粉外围独立成核形成小晶粒ZSM-5.虽然芳烃选择性增加到15.2%,但小晶粒也促进了芳烃的烷基化,使C9+芳烃选择性增加,抑制了轻质芳烃的形成。