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摘要
在“碳达峰、碳中和”背景下,太阳能驱动的半导体光催化技术被认为是解决能源危机和环境问题的有效方法之一.开发高效的半导体光催化材料是半导体光催化技术发展的重中之重.在众多半导体光催化材料中, TiO2因其无毒性、光化学稳定性良好和价格低廉等优点,在光催化领域备受关注.然而,单一TiO2较低的光生载流子的分离和转移效率是制约其进一步应用的关键问题.通过负载助催化剂可以提供更多的活性位点、增强光吸收以及提高光生载流子的分离和转移效率,被认为是提高光催化活性的有效策略.本文利用静电自组装策略和光还原法成功地将双助催化剂Ti3C2纳米片和Ag纳米颗粒修饰在分层花状TiO2微球表面,构筑了Ag/Ti3C2/TiO2复合光催化材料,并考察其光催化产氢性能.Zeta电位测试结果表明,带有相反表面电荷的分层花状TiO2微球和Ti3C2纳米片可以通过静电作用构筑稳定的Ti3C2/TiO2复合光催化材料.同时,基于Ti3C2/TiO2复合材料的光催化性能,在光照条件下Ag+可被还原为Ag而被固定在Ti3C2/TiO2复合材料表面.通过X射线粉末衍射、拉曼光谱、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等证明成功制备了Ag/Ti3C2/TiO2复合光催化材料.此外, X射线光电子能谱也证明了复合材料中存在光生电子的分离和转移过程.接触角测试结果表明,构筑的Ag/Ti3C2/TiO2复合材料具有较好的亲水性,可以更好地吸附水分子以保证还原反应的进行.紫外-可见漫反射光谱测试结果表明, Ti3C2和Ag助催化剂的引入提高了材料的光吸收能力.荧光光谱、时间分辨荧光光谱、光电流密度和电化学阻抗等测试结果表明, Ag/Ti3C2/TiO2复合材料具有较好的光生载流子分离和转移效率以及更长的光生载流子寿命.另外,线性扫描伏安测试证明了Ag/Ti3C2/TiO2复合材料具有低的过电势,更加有利于析氢反应.在模拟太阳光照射下,最佳Ti3C2 (3 wt%)和Ag (2.5 wt%)含量的Ag/Ti3C2/TiO2复合材料的光催化产氢速率为1024.72μmol g–1 h–1,分别约为单一TiO2, Ti3C2/TiO2复合材料和Ag/TiO2复合材料的40, 2.3和1.8倍,且三次循环利用后仍保持较好的光催化产氢活性.光催化产氢活性的提高主要归因于Ti3C2和Ag双助催化剂的引入增强了光吸收能力和提高了光生载流子的分离和转移效率,从而增强了TiO2的光催化活性.综上,本文揭示了构建双助催化剂的复合光催化材料更加有利于促进光催化材料的光生电子-空穴对的分离和转移,对高活性和高稳定性光催化剂的设计和性能调控有一定参考价值.
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