摘要

三价锕系/镧系元素(Am3+/Ln3+)的分离是开发先进核燃料循环以实现核能可持续应用的关键。由于二者在水溶液中的化学行为相似,通过液-液萃取来实现二者的有效分离仍然面临挑战。镅的氧化分离作为替代方法因其高效率和大的改进空间而受到越来越多的关注。由于Am(Ⅳ/Ⅲ)电对的氧化电势高,使得高价态镅制备困难,并且新生成的高价态镅具有强氧化性,需要调控其种态以避免被溶液中存在的还原性物质还原。因此,研究Am的氧化分离途径需要解决两个问题:(1)降低Am的氧化电势,实现在较温和条件下的选择性氧化;(2)稳定高价态Am并及时进行分离。本文综述了近年来面向镧锕分离的Am的化学氧化和电化学氧化研究进展。在Am的化学氧化中,高碘酸铜(Ⅲ)表现出比铋酸盐和过硫酸盐更高的活性和氧化效率。在Am的电化学氧化中,通过选择合适的配体对电极进行修饰,可显著降低Am(Ⅳ/Ⅲ)的氧化电势,避开电解水等影响电化学氧化效率的副反应。这些新的认识为镧锕分离提供了新的思路,也提出了对深入理解微观机制的需求。