团簇Fe3Ni3的极化率与催化性质

作者：郑新喜; 方志刚^*; 侯欠欠; 吕孟娜; 井润田

来源：江西师范大学学报(自然科学版), 2021, 45(05): 473-479.

DOI：10.16357/j.cnki.issn1000-5862.2021.05.05

• 密度泛函理论
• 极化率
• 前线轨道理论
• 催化性质
• 费米能级

为探究团簇Fe3Ni3优化构型的稳定性及其受外场影响的形变情况,并研究其催化性质,使用密度泛函理论中的B3LYP/Lanl2dz(Level)对设计出的初始构型进行全参数优化计算,将含虚频和能量较高的相同构型排除后,最终得到9种稳定的优化构型.从各优化构型的极化率、前线轨道及福井函数分析发现:构型4((3))的极化率最大,原子间的相互作用力最小,构型易发生形变,且构型4((3))的能隙差最小,电子从HOMO轨道向LUMO轨道转移的难度最小,在催化反应过程中反应活性最好;单重态构型比三重态构型原子间相互作用力更强,结构更致密,不易发生形变;在三重态构型中Fe原子是前线轨道的主要贡献者,是催化反应过程中的潜在活性位点,具有较强的得电子能力.而单重态构型与之相反,Ni原子是前线轨道的主要贡献者,在催化过程中提供电子的能力较强.

• 单位
  辽宁科技大学