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摘要
对生物质热解挥发物蒸汽重整反应过程中催化剂的失活过程和主要机理进行了研究.在圆锥形喷动床反应器中于500℃进行生物质热解,随后在固定床反应器中于600℃进行重整反应;同时在不同轴向位置分析了催化剂位置对重整反应器的影响.采用N2吸附-脱附、X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、程序升温氧化、拉曼光谱和傅里叶变换红外光谱对失活样品进行表征.结果表明,焦炭沉积是初始催化剂活性衰减的主要原因,且没有观察到镍位点的烧结或氧化.随着反应的进行,沿着重整催化床观察到失活情况,焦炭沉积于催化剂内,其性质和组成取决于到达床中每个轴向位置的挥发物组成.在催化床的入口部分,焦炭沉积在Ni位点上,并且具有一定的含氧量.在更深的轴向床位置,催化剂与挥发性物质接触,该挥发性物质的组成已经明显改变,从而形成具有石墨化程度更高的焦炭,并且形成更多的缩合聚芳烃化合物.此外,沉积在所有失活样品上的焦炭没有呈现任何特定的形态,这也表明,无论所处的催化床位置和反应时间,焦炭均呈现无定形结构.
