摘要
以九水合硝酸铝(Al(NO3)3·9H2O)与正硅酸乙酯(TEOS)为前驱盐,采用溶胶-凝胶法制备一系列不同Al2O3含量的SiO2-Al2O3复合氧化物,并通过浸渍硝酸氧锆引入ZrO2,制备ZrO2/SiO2-Al2O3复合氧化物催化剂,考察催化剂在肉桂醛(CAL) MPV转移加氢中的催化性能,并结合N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、NH3-程度升温脱附(NH3-TPD)、Py-原位红外(Py-IR)等技术,研究催化剂结构、织构以及表面性质与其催化性能间的构效关系.研究表明,所制备的催化剂均以L酸为主,并含有少量B酸中心,这使得加氢产物以肉桂醇(COL)为主,并含有少量1-苯丙烯-2-丙基醚(CPE). Al2O3含量不仅影响催化剂表面的酸中心数量,而且对催化剂的织构参数有较大影响.随Al2O3含量的增加,催化剂表面L酸与B酸中心均有所增加,而孔径则持续变小,这使得催化反应呈现CAL转化率先增加后减少、目标产物COL选择性先稍有减小后有所增加的趋势.在Si/Al比为2时,催化剂具有最优的催化性能,优化反应条件下,CAL转化率达96%,目标产物COL选择性达90%.
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