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摘要
对费托合成条件下CO_2生成活性相的深入认识是降低Fe基费托合成催化剂CO_2选择性的前提，是减少煤炭间接液化过程碳排放和提高能量效率的基础。本研究采用共沉淀法制备α-Fe_2O_3催化剂作为前驱体，通过调变碳化温度和碳化时间制备了不同组成的系列催化剂，采用XRD、M?ssbauer谱、XPS和Raman光谱等详细考察了催化剂体相和表面物相组成，在此基础上研究了不同条件下（不同CO转化率、不同H_2O分压）催化剂的物相组成与催化剂性能之间的关联，重点探究了费托合成条件下CO_2生成的活性相问题。结果表明，升高碳化温度和延长碳化时间有利于Fe_3O_4向碳化铁转变。在典型的费托合成条件下，催化剂的活性受到碳化铁含量和积碳程度的共同影响。当H_2O分压较低时，动力学因素限制了WGS反应的进行，使得催化剂的CO_2选择性仅受CO转化率的影响，Fe_3O_4含量变化对CO_2选择性无明显影响；而在较高的H_2O分压下，随着催化剂中Fe_3O_4含量增加，CO_2选择性也随之增加。初步阐明了铁基费托合成催化剂中Fe_3O_4是WGS反应的主要活性相。本文的研究结果对理解Fe基费托合成催化剂CO_2生成的活性相提供了新的认识，为新型低CO_2选择性费托合成工业催化剂的设计奠定了基础。
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单位中国科学院大学; 中科合成油技术有限公司; 中国科学院山西煤炭化学研究所; 煤转化国家重点实验室
