ZrO_2和Al_2O_3载体对Mo基催化剂上甲烷化反应性能的影响

作者：张凯; 林明桂; 鲁怀乾; 侯博; 王俊刚; 贾丽涛; 李德宝

来源：燃料化学学报, 2017, 45(07): 854-862.

• CO/CO_2加氢
• 甲烷化
• 载体
• 硫化程度

通过共沉淀法制备了ZrO2和Al2O3载体,采用等体积浸渍法制备了MoO3质量分数为5%的Mo/ZrO2和Mo/Al2O3催化剂,并用于甲烷化反应。在三种反应气氛下对两种预硫化的Mo基催化剂进行评价,发现ZrO2载体均可显著促进甲烷化反应,同时能够促进水汽变换(WGS)反应。通过XRD、H2-TPR、XPS和TEM等表征发现,两种载体上Mo物种的硫化程度以及暴露的活性位数量不同,从而导致两种催化剂上催化性能差异显著。与Mo/Al2O3相比,Mo/ZrO2催化剂上的MoO3更易被还原,硫化程度也更高,并且Mo4+的含量更高,Mo6+的含量更低。虽然ZrO2载体上MoS2尺寸较大,边位置的Mo比例有所降低,但是由于MoS2沿ZrO2颗粒表面弯曲生长,使得MoS2基面成为反应的活性位;因此,Mo/ZrO2催化剂在甲烷化与WGS反应中表现出更优异的催化性能。

• 单位
  中国科学院山西煤炭化学研究所; 煤转化国家重点实验室; 中国科学院大学