基于表面氧空位的光催化固氮材料

作者：毛成梁; 张礼知^*

来源：中国材料进展, 2019, 38(02): 83-105.

• 光催化
• 固氮
• 氧空位
• 卤氧铋
• 氢化氧化钛

合成氨是基本的化工过程,对地球能源、环境和生命过程至关重要。Harbor-Bosch过程利用Fe催化剂开创性地实现了氮气还原固定为氨。由于氮气N≡≡N三键化学性质稳定,该反应需要在高温高压条件才能实现有效氮气固定。近年来,太阳能驱动的光催化固氮以其绿色温和的反应条件受到了广泛关注。最近,作者团队以卤氧铋和钌(Ru)/氢化氧化钛为模型催化剂,提出氧空位电子可有效活化氮气,即氧空位对氮气的直接电子传递或者氧空位电子经由Ru纳米晶传递给吸附态分子氮能有效弱化氮气N≡≡N三键,结合高效太阳光全光谱吸收材料,将光催化合成氨效率提高至接近传统热催化效率,为高效太阳光驱动固氮提供了新途径。从氧空位活性位点的构建出发,总结概括了含缺陷(尤其是氧空位)材料在光催化固氮的前沿进展,归纳了氧空位、氧空位和传统过渡金属中心耦合对氮气活化的机理。最后,基于对以上机理的理解,总结展望了光催化固氮面临的机遇与挑战,提出了可行的新型高效光催化固氮材料设计思路。

• 单位
  应用化学研究所; 农药与化学生物学教育部重点实验室; 华中师范大学